深圳先进院等开发出基于自移波性质的二维钙钛矿

文章来源： 深圳先进技术研究院

近年来，X/γ射线的探测在医学成像、剂量测量、辐射防护等领域应用广泛。铅卤钙钛矿作为新兴的闪烁材料而备受关注。然而，铅卤钙钛矿激子发光的斯托克斯位移较小，存在自吸收问题，大量激发光子无法被探测到，制约了该材料的探测性能和应用。

科研团队先前采用限域激子发光和掺杂剂等策略解决自吸收问题。然而，这些方法在抑制自吸收的同时造成了发光寿命的延长。近日，中国科学院深圳先进技术研究院医学成像科学与技术系统重点实验室团队和华中科技大学光电子器件与三维集成团队合作发现，二维钙钛矿晶体中普遍存在的内在应变现象可显著减少自吸收效应，同时不影响发光寿命。这一发现为高能γ射线探测和PET成像提供了新思路。相关研究成果以Self-wavelength Shifting in Two-dimensional Perovskite for Sensitive and Fast Gamma-ray Detection为题，在线发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。

二维钙钛矿单晶和薄膜在既往研究中已有关于应变效应的报道，而结构起源等机理尚不清楚，且内在应变如何提升二维钙钛矿的性能效果尚未阐明。该工作探究了一组具有良好量子和介电限域效应的二维钙钛矿单晶。科研人员通过采用掠入射X射线衍射测量发现，该晶体样品表面存在压缩应变的现象。进一步，X射线光电子能谱分析和理论计算表明，这一压缩应变的结构起因源自表面胺基的缺失。瞬态光致发光光谱研究揭示了从表面到体相的快速能量转移过程，为实现“自移波”和快速发光寿命奠定了基础。

基于这一发现，材料研究人员与医学成像团队合作，将具有“自移波”特性的二维钙钛矿闪烁体应用于高能γ射线探测，实现了该闪烁体在正电子发射断层扫描PET图像的精确重建。该研究为γ射线快响应材料的探索提供了新思路，为新材料高时间分辨率PET探测器的发展提供了支持，为无需依赖传统断层扫描重建的PET直接成像提供了有价值的研究方向。这一突破性成果或推动PET医学成像和辐射治疗领域的发展，为更精确、更高效的人类健康服务创造新的可能性。

研究工作获得国家重点研发计划、国家自然科学基金和深圳市基础研究计划等的支持。

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图1. 钙钛矿闪烁体发光性能总结和自移波示意图

图2. 二维钙钛矿的单晶X射线衍射图、光致发光和辐射发光性能比较及二维钙钛矿表面与内部之间的FÖrster共振能量转移过程

图3. 二维钙钛矿的γ射线性能测试与正电子发射计算机断层扫描仿体成像结果