中南大学韦伟峰教授《AEM》：高耐氧化性醚凝胶电解质实现4.7V高安全锂金属电池！

醚类电解质被认为是锂金属电池（LMB）最有希望的候选者之一，因为它们有助于在锂负极上形成稳定的固体电解质界面（SEI）。然而，传统的液态醚电解液由于其狭窄的电位窗口，不适合用于4.5V以上的高压LMBs。

近日，中南大学韦伟峰教授设计了一种新型的氟基凝胶聚合物电解质（GPE），以稳定高压LMB的正负极电解质界面。通过加入稳定的交联酰胺框架，凝胶聚合物电解质的电化学窗口可提高到5.6V。此外，酰胺框架有利于正极电解质界面（CEI）/SEI膜在电极上的均匀生长，大大提高了Li+的转移数，并通过结合PF6-阴离子抑制了有害物质的产生，从而为4.6V高压富锂层状氧化物（LLO）||Li软包电池的长循环寿命和高安全性提供了保障。这项工作为开发用于高压电化学储能装置的高性能醚类电解质带来了启示。

文章要点：

1. 这项工作展示了一种凝胶电解质策略，以改善醚类电解液在通常在4.6V及以上电压下工作的富锂层状氧化物（LLO）正极的LMB中的高电压稳定性。

2. 研究显示，与液态电解液相比，具有交联酰胺框架的凝胶电解质的电化学窗口增加了1V。此外，强大的交联框架不仅调节了正负极电解质界面（CEI）/SEI在正负极两侧的均匀生长，而且大大增加了Li+的转移数，并通过锚定PF6-阴离子抑制了有害物质的产生，从而为LMB在高达4.7V的高电压下提供了长循环寿命。同时，凝胶电解质的阻燃性和柔性确保了高压LMB的安全运行。

3. 因此，采用GPE的LLO||||Li半电池可以在4.7V和4.6V的高电压下稳定运行，在4.6V下循环150次后容量保持率高达97.6%，相应的LLO||||GPE||Li软包电池实现了稳定循环并成功通过针刺试验。这一发现为醚类电解质在高电压和高安全性锂金属电池中的应用铺平了道路。

图1 GPE的理化性质表征

图2 电化学性能研究

图3 负极界面分析

图4 正极界面分析

封面来源于图虫创意