北理工陈文星/济南大学夏光明/清华大学张亮《AEM》：金属单原子催化剂与高导电性MXene结合实现高性能锂硫电池！

锂硫(Li-S)电池因其较高的理论能量密度而受到极大关注，但多硫化锂(LiPSs)的穿梭效应和迟缓的转换动力学严重限制了其实际应用。

鉴于此，北京理工大学陈文星助理教授、济南大学夏光明副教授、清华大学张亮助理教授首次利用通用的空位热原子锚定策略，合理地将不对称配位的金属单原子固定在N掺杂的Ti3C2Tx纳米片（M SA/N-Ti3C2Tx，M=Cu, Co, Ni, Mn, Zn, In, Sn, Pb, and Bi）上，并将其作为隔膜涂层，以同时促进Li-S电池中LiPSs的吸附-催化过程。研究显示，在M SA/N-Ti3C2Tx上引入氮可以调节电负性环境和电子分布，以稳定孤立的金属原子和减少能量电池，从动力学上改善LiPSs到Li2S2/Li2S的氧化还原转化。因此，采用Cu SA/N-Ti3C2Tx改性PP的Li-S电池在3C时表现出925 mAh g-1的最佳倍率性能和超过1000次循环的出色稳定循环寿命，这优于大多数报道的催化材料。此外，采用Cu SA/N-Ti3C2Tx改性PP的Li-S电池即使在高硫负载下也显示出超高的硫利用率（7.19 mg cm-2；5.28 mAh cm-2的面容量）。XAS和密度泛函理论（DFT）显示，独特的不对称配位Cu-N1C2位点是通过抑制穿梭效应和改善LiPSs的转换动力学来提高Li-S电池性能的。这项工作可能为单原子修饰的超薄二维材料提供新的见解，以提高用于能源储存和转换的先进电池的电化学性能。

文章要点：

1. 这项工作通过一种新的空位辅助策略，成功地制备了固定在N掺杂Ti3C2Tx上的各种金属单原子催化剂（M SA/N-Ti3C2Tx，M=Cu、Co、Ni、Mn、Zn、In、Sn、Pb和Bi），并将其用作聚丙烯（PP）隔膜涂层，以促进LiPSs的快速氧化还原转化和吸附，从而提升Li-S电池性能。

2. XAFS和DFT表明，Cu-N1C2活性位点增加了Cu SA/N-Ti3C2Tx与LiPSs之间的结合能，有效抑制了LiPSs的穿梭效应。此外，Cu单原子的引入极大地改善了LiPS的转化动力学。

3. 采用Cu SA/N-Ti3C2Tx改性PP的Li-S电池表现出最好的倍率性能和循环稳定性。

4. 这项工作成功地将金属单原子与高导电性Ti3C2Tx相结合，为高性能锂硫电池中单原子修饰超薄2D材料的开发提供了宝贵的见解。

图1 Cu SA/N-Ti3C2Tx的合成与结构表征

图2 用于Li-S电池的M SA/N-Ti3C2Tx/PP的电化学性能

图3 用于Li-S电池的Cu SA/N-Ti3C2Tx的电化学性能

图4 多硫化物的吸附和催化转化试验

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